土壤環(huán)境中多環(huán)芳烴(PAHs)的去除對于修復(fù)長期受損的生態(tài)系統(tǒng)具有重要意義。然而，大多數(shù)傳統(tǒng)方法中較差的傳質(zhì)過程和較低的催化活性導(dǎo)致去除效率有限。一組科學(xué)家構(gòu)建了一種梯度氟摻雜羥基磷灰石核殼結(jié)構(gòu)(HAP@FAP)，具有撓曲電和壓電耦合效應(yīng)，可降解土壤中的多環(huán)芳烴，為土壤修復(fù)提供創(chuàng)新方法。他們的研究成果于 2023 年 10 月發(fā)表在《工業(yè)化學(xué)與材料》雜志上 。

傳統(tǒng)土壤修復(fù)方法中傳質(zhì)過程差仍然是阻礙其進(jìn)一步應(yīng)用的重要因素。近年來，壓電催化作為一種??新的能量轉(zhuǎn)換技術(shù)得到了發(fā)展。機(jī)械振動(超聲波或攪拌等)可以引起壓電催化劑的晶格畸變，加速土壤系統(tǒng)中的傳質(zhì)，從而增強(qiáng)壓電催化對土壤中PAHs的降解，在土壤修復(fù)方面顯示出巨大的潛力。

羥基磷灰石(Ca 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2 , HAP)作為天然礦物壓電催化劑，在壓電催化土壤修復(fù)領(lǐng)域表現(xiàn)出獨(dú)特的環(huán)境友好優(yōu)勢。然而，最大的挑戰(zhàn)是HAP的壓電系數(shù)較弱(1-16 pm V -1)，導(dǎo)致催化活性較低。“如何構(gòu)建具有高壓電催化活性的HAP基礦物壓電催化劑用于土壤修復(fù)是我們團(tuán)隊(duì)努力的方向，”蘇州大學(xué)教授陸建梅解釋道。

研究人員通過簡單的離子交換方法成功制備了梯度F摻雜HAP@FAP核殼結(jié)構(gòu)，通過內(nèi)置應(yīng)變梯度誘導(dǎo)壓電性和撓曲電性耦合效應(yīng)，增強(qiáng)了壓電催化活性。通過土壤(200 mg kg -1 )中菲(PHE)的氧化降解來評價(jià)催化劑的壓電催化活性。HAP@FAP表現(xiàn)出優(yōu)化的壓電催化活性，在超聲波振動120分鐘下可以降解79%的PHE。這明顯優(yōu)于具有固溶體結(jié)構(gòu)的原始 HAP 和 F-HAP。此外，還考察了催化劑用量、水土比和超聲波功率對降解性能的影響。

研究團(tuán)隊(duì)還提出了壓電極化引起PHE退化的可能機(jī)制。在梯度F摻雜核殼方向產(chǎn)生的晶格應(yīng)變梯度誘導(dǎo)的撓曲電增強(qiáng)了壓電催化活性。在連續(xù)超聲振動下，HAP@FAP中的極化電場將電荷載流子驅(qū)動至表面，產(chǎn)生活性氧，將PHE氧化降解，最終生成CO 2 和H 2 O，達(dá)到土壤污染物無害化處理的目的。

展望未來，研究小組希望他們的工作能夠?yàn)閴弘姶呋瘎┑母男蕴峁┮娊猓孕迯?fù)工業(yè)用地受有機(jī)物污染的土壤。“我們下一步計(jì)劃擴(kuò)大規(guī)模，以實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的最終目標(biāo)。我們開發(fā)的催化劑有望應(yīng)用于污染工業(yè)用地的各種持久性有機(jī)污染物，例如多氯聯(lián)苯和萘。”

研究團(tuán)隊(duì)包括來自蘇州大學(xué)的韓軍、田文柔、苗葉、李娜君、陳冬云、徐慶峰、李華和陸建梅。

該研究得到國家自然科學(xué)基金、國家科技攻關(guān)計(jì)劃、江蘇省領(lǐng)先技術(shù)基礎(chǔ)研究項(xiàng)目和江蘇省高等學(xué)校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)項(xiàng)目(PAPD)的資助。